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Nano Energy: 具有高活性和耐久度的嵌入Co纳米粒子的原子分散Co-N-C纳米纤维用于氧还原反应
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Nano Energy: 具有高活性和耐久度的嵌入Co纳米粒子的原子分散Co-N-C纳米纤维用于氧还原反应

  • 来源:原创
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  • 日期:2020-06-08 15:31

【概要描述】

Nano Energy: 具有高活性和耐久度的嵌入Co纳米粒子的原子分散Co-N-C纳米纤维用于氧还原反应

【概要描述】

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燃料电池是一种存在于燃料与氧化剂中的化学能直接转化电能的发电装置,将燃料和空气分别送进燃料电池便可产生电。燃料电池具有高的能量转化效率,它直接将燃料的化学能转化为电能而不需经过燃烧过程,电能转换效率达到45%-60%。燃料电池种类繁多,包括AFC(碱性燃料电池),PAFC(磷酸燃料电池),SOFC(固态氧化物燃料电池)等。PEMFC(质子交换膜燃料电池)是一种新兴的燃料电池,其电解质是一种固体有机膜,在增湿情况下,膜可传导质子。传统上使用的催化剂是铂,工作环境温度为60℃-80℃,但类似铂的贵金属由于价格昂贵,增加燃料电池的生产成本,因此科研人员逐步转向研究具有高活性和高耐久度的以过渡金属或氮共掺碳材料为材料的催化剂。

 

近日,中国科学院上海先进研究院联合南京大学,电子科技大学和南方科技大学共同研发一种具有高活性和高耐久度的嵌入Co纳米粒子的Co-N-C纳米纤维催化剂,不仅提高氧化还原活性,其半波电势(E1/2)达到0.778V/RHE, 而且具有优越的耐久度,经过10000次循环后半波电势仅下降0.009V。更重要的是,该催化剂使PEMFC的功率密度高达0.42W cm-2并且经过100h运作后仍保持高稳定性。

 

图1 (a)Co@SACo-N-C纳米纤维催化剂制备示意图;(b)纯Co-N-C纳米纤维的透射电镜图以及(c)相对应的能谱图;(d)Co@SACo-N-C-10的透射电镜图和(e)是相对应的能谱分析;(f)包碳的Co纳米颗粒的高分辨透射电镜图;(g)Co-N-C纳米纤维在经像差校正的HAADF-STEM下展示单个Co原子的出现(红圈标出);(h)单个Co原子的L2,3-edge 电子能量损失谱;(i)氮元素的K-edge电子能量损失谱。

 

图2(a)Co在K边缘附近的X射线吸收和(b)各种Co-N-C纳米纤维催化剂和参考样品的X射线吸收精细结构的傅立叶变换光谱;(c)纯Co-N-C和Co @ SACo-N-C-10的高分辨率N1s XPS光谱;(d)用氮气吸附法(BET)测试纯Co-N-C和Co @ SACo-N-C-10的孔径分布。

 

图3 (a)用线性扫描伏安法(LSV)测量纯Co-N-C,Co @ SACo-N-C和Pt / C催化剂的氧化还原过程(ORR);(b)在不同转速下,用线性扫描伏安法测Co-N / CNF氧化还原得到的K-L图;(c)Co @ SACo-N-C和Pt / C催化剂的塔菲尔(Tafel)图;(d)Co @ SACo-N-C在0.1M含饱和氧气的HClO4溶液中进行10000次循环的耐久性试验,转速为900 rpm,扫描速率为10mV s-1,Co @ SACo-N-C催化剂负载量为0.6 mg cm-2,Pt / C为20 μgPt cm-2;(e) 具有硫氰化物(SCN)毒性的Co @ SACo-N-C的ORR的LSV;(f)纯Co @ SACo-N-C,Co @ SACo-N-C-L,具有SCN-毒性的Co @ SACo-N-C-L和无CoN的NCNF催化剂的ORR活性的比较。

 

 

图4 在(a)CoNC和(b)附有Co(111)厚片的Co @ CoNC的模型上进行ORR过程;(c)为其相对能量分布和(d)CoN4-C和Co @ CoN4-C模型在ORR过程中的状态密度(DOS)。

 

图5(a)氢气-氧气作为电极和(b)用各种Co-N-C纳米纤维作为阴极,Pt / C作为阳极制备的氢气-空气燃料电池的稳态极化曲线,其载荷为4mg cm-2和0.5mg cm -2;(c)在氢气-空气条件和在300mA cm -2的恒定电流密度下进行100小时稳定性试验。

 

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